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于是雅典人规定各同盟国在准备对付波斯的战争中所应缴纳的各种捐助，确定哪些国家是给付金钱的，哪些国家是贡献船舰的——其目的是劫掠波斯国王的领土，以报复他们过去所受的损失。
在这时候，雅典人首次指定了希腊财务官。
他们接受盟邦交纳的贡款，第一次的贡献是460塔兰特。
同盟金库设在提洛岛上，同盟大会也在岛上的圣地中举行。
最初雅典人领导的同盟者都是独立的国家，他们在雅典人和同盟者共同参加的大会上做出决议。
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这段记载说明：提洛同盟最初的组织与斯巴达人领导的伯罗奔尼撒同盟相似。
雅典人虽享有领导权，但涉及全同盟的行动必须得到同盟大会的批准，执行它的决议。
同盟大会中可能是一国一票，大国并不能享有特殊的权力。
雅典作为盟主，从一开始就具有很大影响，同盟财务官和军事统帅都由雅典人担任说明了它地位的特殊。
但与伯罗奔尼撒同盟不同，提洛同盟是海上国家的同盟，水师是它最主要的军事力量。
不少盟邦因国贫人少，不足以应付组建水师所需要的庞大开支，因此宁愿交纳贡款，由雅典人或其他同盟者代服军役，从而使同盟常常拥有大笔现金。
这些钱的使用大概都需得到同盟大会的批准。
同盟建立初年，由于经常组织反波斯的军事行动，贡金很可能极少盈余。
同盟建立之际，雅典人显然想使其成为永久性的同盟，与盟邦盟誓时将铁块投入海底，意思是除非铁块浮起，盟誓将永远有效。
后来当某些城邦试图脱离同盟时，雅典毫不留情地予以镇压，从同盟的章程来说，并无不妥。
提洛同盟建立后，继续进行反波斯战争。
约公元前476年，雅典与同盟军在雅典天才将军奇蒙指挥之下围攻色雷斯地区的重要城市埃昂。
它位于斯特吕蒙河口，是波斯控制色雷斯最重要的据点，也是重要的屯粮地。
尽管驻该城的波斯总督尽力守御，但终因粮尽援绝，无法挽救其失败的命运。
事后雅典人企图沿斯特吕蒙河而上，在一个名叫九路的地方建立殖民地，以进一步控制色雷斯的木材和矿山，但被当地居民击败。
约公元前468年，提洛同盟军队在奇蒙指挥之下，再次与波斯大军决战。
奇蒙率同盟军队在小亚细亚南部连续出击，将大批沿海城市纳入提洛同盟之内。
波斯决心反击，在小亚细亚南部的欧吕麦东河口聚集了大批军队。
奇蒙闻知，率同盟军队战舰约200艘，抢在波斯援兵到来之前，消灭了波斯舰队，随后在岸上登陆，全歼了波斯在当地的陆军，紧接着又打败了来援的波斯舰队，缴获大量战利品。
此役给波斯以沉重打击，雅典及其同盟者几乎完全控制了爱琴海，掌握海上主动权。
为庆祝这次大胜，雅典人给德尔斐奉献了一个青铜棕榈叶，在雅典城从事了扩建城墙的工作。
欧吕麦东战役大体解除了波斯对希腊的威胁，雅典作为反波斯领袖的声威也达到了顶点。
此后雅典把注意力转向控制盟国。
同时，波斯威胁的消除使部分盟国感到雅典的领导不再必要。
双方的矛盾，让雅典与盟国之间的摩擦日益增多。
公元前465年，爱琴海北部的大岛塔索斯因大陆上的矿山与雅典发生争执，进而掀起暴动。
雅典立刻派出军队镇压。
塔索斯转而向斯巴达求援。
斯巴达人本已对雅典势力的扩张感到不满，许诺进攻阿提卡。
但正当斯巴达人准备入侵阿提卡之时，大地震发生，公民死伤惨重，美塞尼亚和拉科尼亚的黑劳士乘机起义。
后来起义者坚守伊托姆山，给斯巴达造成极大困扰。
为镇压黑劳士起义，斯巴达人不得不改弦更张，放弃了入侵阿提卡的打算。
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