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他在蒙宋交界线上的江淮和江汉两地，分别派李璮和史权镇守，只防卫，并不攻宋。
1260年秋，阿里不哥兵分两路，大举南下。
东路军由药木忽儿、王合剌察儿统率，从和林逾漠南进。
西路军由阿兰答儿统领，直指六盘山，接应从四川前线退屯到该地的蒙哥攻宋主力。
阿里不哥的左路军直逼忽必烈的腹地燕京，忽必烈亲自领军主动出击，成功地击溃了药木忽儿和王合剌察儿，造成了阿里不哥难以继续立足和林的局面。
阿里不哥被迫退到了由他继承的拖雷封地吉里吉思，忽必烈则顺利地进至和林。
阿里不哥南下六盘山的西路军虽是偏师，但它牵动川蜀关陕。
开始，忽必烈的守将廉希宪命秦巩世侯汪家的军队拒阻浑都海，做疑兵，“但张声势，使不得东”
。
浑都海中计，采取了“重装北归，以应和林”
的下策，恰巧在北归途中与阿兰答儿会师。
于是，浑都海又重新折返东向，并派人约结陇蜀诸将，忽必烈派驻镇守的部队军心大乱，纷纷退守兴元。
就在这危急时刻，忽必烈的增援部队到达，最后击败了阿里不哥的部队，俘虏并处死了阿兰答儿和浑都海。
这样，往日蒙古大军所占领的中原地区就真正归属于忽必烈统辖了。
阿里不哥在吉里吉思经过休整，到1261年的秋天，元气稍有恢复，便又举兵东来。
这一次，应该说是一次偷袭。
他事先遣使者对忽必烈留守的将领移相哥伪称率众归降，使移相哥信以为真，果然疏于防备，结果突袭成功。
移相哥大军溃散，和林城再次失守。
10月，忽必烈率军再度北征。
这次双方在昔木土脑儿之西展开大战，阿里不哥被击败。
但是不知道是出于什么原因，忽必烈并没有追击阿里不哥就撤退了。
阿里不哥听说忽必烈撤退，这时正好阿速台率领的后继部队赶到，于是，阿里不哥回军再战。
这一次双方不分胜负，激战到深夜，最后各自引军后退。
这一年冬末，忽必烈回师，形势似乎缓和下来。
1262年，阿里不哥粮饷不继，他派阿鲁忽到达察合台的封地，掌管察合台汗国事务，为他征集粮草。
可没想到，阿鲁忽背叛了他，倒向了忽必烈一方，截留了全部粮草。
愤怒之下，阿里不哥率军讨伐阿鲁忽。
阿里不哥自知一旦挥兵西指，和林必然失守，所以临行指令和林城诸长老，允许他们举城归降忽必烈。
阿里不哥出兵后，忽必烈果然不战而收复和林。
1262年冬，阿里不哥在击败阿鲁忽后驻营于阿力麻里，肆行杀掠，伊犁河流域因此残破不堪。
1264年春，阿里不哥粮草用尽，军心涣散，阿里不哥绝望中，在这一年的7月向忽必烈投降。
投降时忽必烈问阿里不哥：“我的弟弟，我们两人究竟谁有道理呢？”
这位失败者回答说：“从前是我，现在是你。”
长达五年的汗位争夺就此结束。
阿里不哥投降后，双方举行了宴会。
但第二天，忽必烈下令处死了阿里不哥的诸多将领，赦免了阿里不哥和阿速台，一个月后阿里不哥神秘地病死。
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