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1884年秋天，他返回加尔各答，《画与诗》这部诗集即创作于此时。
1883年12月，泰戈尔与穆里纳莉妮结婚。
婚后不久，一件不幸的事降临到泰戈尔头上，他挚爱的五嫂卡丹巴丽不知何故突然自杀了，年仅25岁。
五嫂在泰戈尔家的16年里正是他从童年到青年的成长时期。
五嫂不仅像母亲一样照顾他的生活，而且带给他心灵上的慰藉，同时也是他作品的第一个欣赏者和评论者，是他一生中最知心的朋友。
直到晚年，泰戈尔还写诗怀念她，并且感叹道：“如果一个人没有嫂子，他的生活将会多么苍白。”
然而，五嫂的去世也让泰戈尔对人生的看法变得成熟起来。
他在回忆录里有这样的表述：“自然之美在我的泪眼前呈现出更加深刻的意义。
卡丹巴丽的逝去将我推到必要的距离，从整体上来看诗、人生和世界。”
这一时期他的思想渐臻成熟，进入创作的重要阶段。
长篇小说《圣哲国王》即完成于这个时期，后来改编为著名的剧本——《牺牲》。
泰戈尔开始在伟大的事物和渺小的事物之间寻找平等，并相信伟大的博爱精神可以使灵魂获得永恒的自由。
他在1912年发表的《回忆录》中，认为这一时期的作品“梦幻多于现实”
。
1886年发表的诗集《刚与柔》，标志着泰戈尔不再沉湎于灵魂的探索，已开始直面现实的人生。
他描写世俗的爱情、童年的真纯和母性的慈爱。
形式上，他突破了传统诗歌的严整格律，结合民歌“宣拉体”
，形成一种清新、质朴的散文诗风。
《海浪》《传道者》等收在《心中的向往》等集子中的作品，便是他的成熟之作。
从1889年开始，泰戈尔在印度和欧洲度过了一段旅游生活。
回到印度后，他去照管在希勒达的庄园。
住在船上，沿巴德玛河漫游，这种水上生活使泰戈尔产生了一种摆脱一切牵制的流动感，他能够全力地写作了。
19世纪90年代是泰戈尔创作的旺盛时期，1894年至1900年，他出版了4部重要的诗集——《金帆船》《缤纷集》《收获集》和《薇思集》，还有一些剧本和论文。
另外，在这一时期，他积极参与社会活动，例如营救民主运动领袖洛克马尼亚.泰拉克，撰文抨击政府颁布的煽动性法案。
1905年，英国政府决定实行分裂孟加拉的政策。
这一决定引起了印度人民的强烈反对，接着人们便掀起了抵制英货运动。
作为梵社的主要成员，泰戈尔积极投入这一运动。
他在许多公开集会上发表演说，他谱写的爱国歌曲响彻四方，他的两首最著名的歌曲《印度的历程》和《印度的命运之神》被广泛传唱。
他的创作精力也空前旺盛，写了许多爱国诗篇，还有剧作《国王》《邮局》《顽固堡垒》等。
泰戈尔最出色的长篇小说《戈拉》也于此时问世了。
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